Ngôi đền gồm 54 tháp lớn nhỏ, trên mỗi tháp đều có điêu khắc khuôn mặt của thần Lokesvara, hay còn gọi là thần Avalokitesvara, tượng trưng cho sự quan sát của thần linh về bốn hướng của Campuchia.

Angkor Thom, có nghĩa là "Kinh thành lớn", là thành phố kinh đô lâu dài và cuối cùng của Vương quốc Khmer được vua Jayavarman VII xây dựng vào cuối thế kỷ thứ XII. Sau khi vua Suryavarman II là người xây dựng Angkor Wat băng hà vào khoảng năm 1150, Campuchia rơi vào tình trạng rối ren, vô chính phủ. Quân Chiêm Thành nhiều lần tấn công và cuối cùng chiếm đoạt Angkor Wat. Jayavarman VII lúc sinh thời vốn là một người thích sống ẩn dật, chọn lối sống thanh bần, ông thờ ơ với mọi biến động trong đời sống. Đến khi gần 50 tuổi, thấy đất nước quá tang thương vì loạn lạc, ngoại xâm, ông thấy không còn con đường nào khác hơn là theo con đường kiếm cung mới mong cứu được đất nước qua cơn nguy khốn. Năm 1181, ông dấy binh khởi nghĩa, sau ròng rã bốn năm chiến đấu, ông đánh đuổi được Chiêm Thành ra khỏi đất nước mình, khôi phục lại thanh bình và xây dựng nên một đất nước hùng mạnh.

Để thực hiện sự nghiệp giải phóng đất nước, trước khi lên ngôi Jayavarman VII bắt đầu xây dựng lại quân đội, rồi tiến hành nhiều cuộc phản công, trong đó có một trận hải chiến oanh liệt được miêu tả trên bức tường đá chạm nổi ở các đền Bayon và Bantay Chrma. Sau khi hoà bình được lập lại Jayavarman VII lên ngôi, lúc này ông khoảng 50 tuổi. Ông liền bắt tay vào việc khôi phục lại kinh đô và cho xây dựng ở đây một khu thành mới gọi là thành Yaxôdarapura.

Cấu trúc của Bayon gồm ba tầng, hai tầng dưới bố trí theo hình vuông, tô điểm bằng những phù điêu trên tường. Tầng ba được sắp xếp theo hình tròn với nhiều tháp mà các mặt đá có hình khuôn mặt. Dãy hành lang ở tầng dưới là một kho tàng nghệ thuật với 11.000 bức phù điêu chạm khắc trên tường đá chạy dài 1.200m, một tổng hợp liên quan đến lịch sử lẫn các truyền thuyết, miêu tả cảnh diễn hành của Vua và Hoàng gia, những trận đánh của Vua Jayavarman VII với Chiêm Thành bằng cả thủy lẫn bộ, ngoài ra còn miêu tả đời sống văn hóa, xã hội của một nền văn minh đã bị lãng quên từ bao thế kỷ. Nhiều khoảng tường công trình vẫn còn dở dang, chỉ còn để lại nét phát họa. Có lẽ bị bỏ dở khi vua Jayavarman VII qua đời. Hình ảnh nổi bật nhất của Bayon là những ngọn tháp cao vút ở trung tâm bằng đá tảng, chạm khắc thành 2, 3 và chung chung là 4 khuôn mặt nhìn bốn hướng.

Kiến trúc của Bayon được xem như có phong cách của trường phái Baroque (một phong cách nghệ thuật bắt nguồn từ Phục Hưng Ý, sau đó lan ra khắp châu Âu), trong khi Angkor thuộc phái cổ điển. Sự tương đồng của vô số khuôn mặt khổng lồ ở trên các tháp của đền Bayon với các bức tượng khác của vua Jayavarman VII khiến nhiều học giả đi đến kết luận đây chính là khuôn mặt của nhà vua. Người khác thì cho là của Quan Âm Bồ Tát (Avalokitesvara hay Lokesvara). Nhà học giả chuyên về Angkor học Coedes thì lý luận rằng Jayavarman VII theo truyền thống của các vua Khmer tự cho mình là vua thần (devaraja), khác với các vua trước theo Ấn Độ giáo tự cho mình là hình ảnh của thần Shiva, trong khi Jayavarman VII là một Phật tử nên cho hình ảnh Phật và Bồ tát là chính mình.

Có tất cả 37 tháp đền đá tạc hình nhiều khuôn mặt nhìn xuống và nhìn đi bốn hướng như thể quan sát chúng sanh và che chở cho đất nước. Bên trong đền có hai dãy hành lang đồng tâm ở tầng dưới, và một dãy ở tầng trên. Tất cả nằm dồn lại với nhau trong một không gian hạn hẹp 140m x 160m, trong khi phần chính của ngôi đền nằm ở tầng trên lại còn hẹp hơn với kích thước 70m × 80m, khác với Angkor Wat, người ta phải trầm trồ với qui mô to lớn và thoáng rộng của nó. Từ xa nhìn vào Bayon rải dài theo chiều ngang như một đống đá muốn vươn lên trời cao. Các tháp có kích cỡ cao thấp khác nhau, có tháp thật thấp khiến khuôn mặt như nhìn thắng vào mắt của du khách. Đi theo những lối đi quanh co, người ta có cảm giác như đi lạc vào một mê trận. Bất cứ rẽ vào lối nào du khách cũng trực diện với những đôi mắt đang chăm chú nhìn mình.

Trong số hằng trăm ngôi đền nơi quần thể Angkor, Bayon khiến cho các nhà khảo cổ thắc mắc nhiều nhất. Bayon hiện vẫn bao trùm nhiều bí ẩn mà lời giải đáp vẫn đang còn được tranh cãi: nó được xây với biểu tượng gì, để thờ ai ? Có lẽ thích hợp với lời giải thích nhất vẫn là khuôn mặt với nụ cười hết sức bí ẩn nằm ở tháp trung tâm. Một số dân Khmer cho rằng Bayon được xây dựng vào thời vương quốc này được chia thành 54 tỉnh, những đôi mắt của những bức tượng này nhìn về phía muôn dân trong các tỉnh đó để cứu độ (dưới hình ảnh Quán Âm bồ tát), để che chở (dưới hình ảnh của vua Jayavarman VII).

Di tích này hiện nay đang bị đe doạ nghiêm trọng bởi nó là một trong những di tích thu hút du khách. Hiện nay Nhật Bản đã giúp Campuchia khôi phục di tích này. Phần phía bức tường có bức tranh sử thi được trùng tu trước vì sức phá hoại của thiên nhiên đến với các bức tranh này đang diễn ra nhanh chóng.